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    ECL纳米簇配体,化“双刃剑”为“一石三鸟”

    2021-01-09 14:35 浏览:69 评论:0 来源:X-MOL   
    核心摘要:配体稳定的金属纳米簇 (ligand-protected metal nanoclusters (NCs)),具有光稳定性强、生物相容性好、尺寸小易于标记且毒性小的

    配体稳定的金属纳米簇 (ligand-protected metal nanoclusters (NCs)),具有光稳定性强、生物相容性好、尺寸小易于标记且毒性小的特点,在电致化学发光(ECL)领域受到广泛关注。然而,与经典的联吡啶钌发光试剂相比,目前报道的金属纳米簇的发光效率还有待提高。目前报道的用于提高纳米簇的ECL发光效率的方法主要有预氧化、主客体识别、聚集诱导、自增强、共反应促进剂等。但是,这些方法需要额外操作步骤或试剂来提高纳米簇的ECL效率,因此,如何通过对纳米簇的结构设计来提高其本身的性能是研究的热点。



    ECL首先要经历电化学过程,为化学发光反应提供电活性中间体,通过电活性中间体的相互作用生成激发态物质,进而产生光子。因此,电活性中间体产生的速率是影响ECL发光的一个重要因素。目前普遍使用的纳米簇的模板,如DNA、蛋白质、高分子聚合物、小分子等,这些模板起着双刃剑(double-edged sword)的作用。虽然一方面模板能够稳定纳米簇,另一方面也由于其非导电性,一定程度上限制了界面电子(或者空穴)的传输,从而影响电活性中间体的产生。基于此,西南大学袁若(点击查看介绍)课题组提出了以导电性聚合物,聚3,4乙烯二氧噻吩(PEDOT),作为银纳米簇的新型模板(图1)。与现存的纳米簇模板相比,该模板具有一石三鸟(kill three birds with one stone)的功能。首先,该导电性聚合物模板不仅能够稳定银纳米簇;其优异的导电性还能够促进界面电子的传输,快速产生更多的电活性中间体(Ag NCs?-和SO4?-);更为重要的是,该模板还可以作为共反应促进剂,促进共反应试剂(S2O82-)产生更多的SO4?-。因此,基于该导电性聚合物为模板制备的银纳米簇显著提高了ECL强度(72.63倍 vs BSA-Ag NCs, 47.90倍 vs GSH-Ag NCs, 17.10倍 vs 电沉积的glycine-Ag NCs)。该工作首次提出导电聚合物作为纳米簇模板的新思路,一方面深化了对纳米簇ECL响应机制的理解,另一方面也为其他高效ECL纳米簇的制备提供了新的思路。



    图1. PEDOT-Hosted Ag NCs 的示意图和相应的ECL增强原理图。



    这一研究成果近期发表在Analytical Chemistry 上,文章的第一作者为西南大学化学化工学院的博士研究生聂亚敏,西南大学化学化工学院的袁若教授为通讯作者,相关研究工作得到国家自然科学基金委的支持。

    (责任编辑:X-MOL)
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